As boas atuações e o porte físico o colocaram como o representante do Vasco na Copa do Mundo de 1966. No Mundial seguinte, já no Cruzeiro, Brito tornaria-se tricampeão do mundo com o Brasil, como titular em todas as partidas do Mundial disputado no México. Fez dupla histórica com Piazza na Seleção, que também tinha Fontana no banco de reservas. Foram 61 jogos pelo Brasil, com 45 vitórias, 11 empates e cinco derrotas.
